En 1873 fue trasladado a la sede que tenía la compañía en Londres. Parece ser que este traslado se debía a las continuas opiniones que lanzaba en pro y contra de la pintura y los cuadros que vendía.

Allí vivió en la casa de la familia Olier donde llevaba una vida solitaria sin relacionarse con nadie. Se enamoró de la hija de su casera Úrsula Olier a quien le pidió matrimonio pero fue rechazado. Esto le condujo a llevar una vida mucho más retirada, refugiándose en la religión. En 1874, su tío Cent se dio cuenta de su depresión y lo trasladó a la central de París. Sin embargo, su actitud no mejoraba y en 1876 los directivos de la empresa lo echaron definitivamente.

Esta etapa ayudó mucho a Van Gogh a aprender muchas cosas sobre la pintura, visitando museos como el Louvre o el de Luxemburgo.

Su interés por la religión.- Después de su primer fracaso laboral comenzó una nueva fase de su vida ligada a la religión. Trabaja como profesor particular de francés y alemán en un pueblo inglés y como predicador en una parroquia metodista.

Es a partir de este momento en el que Van Gogh comienza a plantearse la posibilidad de ser pintor.

Cuando volvió a su casa por navidad sus padres le convencen para que se quede porque lo ven muy delgado. Entonces se queda para trabajar en una librería aunque sólo duraría tres meses. Durante este tiempo amplió sus conocimientos literarios y artísticos visitando más museos.

Vicent continuaba teniendo vocación religiosa y por ello, sus padres no tuvieron otra opción que la de pagarle los estudios en Bruselas que consistían en un curso corto ya que no pudo ingresar en la facultad de Teología de Ámsterdam.